Die Bibliothek des Klosters Karakallou enthält zahlreiche Manuskripte aus dem 9. bis 15. Jahrhunderts sowie seit 1490 gedruckte Bücher.

Gefördert wurden, zusammen mit anderen Spendern, z.B. den englischen Friends of Mount Athos (FoMA), die Neuorganisierung, Katalogisierung und Inventarisierung der Bücher der Bibliothek sowie Anschaffung neuer Regale und Arbeitstische.

Die Renovierungsarbeiten sind inzwischen abgeschlossen.